La actividad demoníaca en todo el mundo ha aumentado significativamente debido a la participación y las prácticas corruptas de los Illuminati. Para combatir la afluencia antinatural de demonios, la sede del Vaticano decide celebrar anticipadamente el examen anual de certificación de exorcistas y permitir que tantos exorcistas como sea posible asuman el manto.

Directamente desde el Vaticano, uno de los exorcistas más poderosos, Lewin 'Lightning' Light, llega a True Cross Academy para ayudar a preparar a los estudiantes para el examen. La facilidad y maestría con la que Lewin realiza exorcismos impresiona rápidamente a Ryuuji 'Bon' Suguro, quien ha perdido la ambición de continuar sus estudios, y Lewin sorprendentemente lo acepta como su aprendiz. En medio del empeoramiento de la situación, los hermanos gemelos Rin y Yukio Okumura son enviados a localizar al exorcista recientemente desaparecido Shura Kirigakure, quien parece estar encadenado a un contrato de décadas con un poderoso demonio inmortal escondido en las peligrosas montañas nevadas de la prefectura de Aomori.